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Department Chemie
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Arbeitskreis Prof. Dr. Matthias Bauer
Metallorganische Komplexchemie für nachhaltige Prozesse und Synchrotronstrahlung

Forschung im Arbeitskreis Bauer

"Entwicklung und Charakterisierung Eisen-basierter funktionaler Materialien für nachhaltige chemische Prozesse"

Die Rolle unedler Metalle als Reaktivkomponente in nachhaltigen Prozessen stellt das zentrale Thema unserer Forschung dar. Es werden zum einen neue, effektive Materialien synthetisiert und im Hinblick auf ihre katalytische Aktivität getestet. Katalytisch aktive Materialien wiederum werden im Detail auf die Gründe ihrer hohen Aktivität mechanistisch untersucht, um in Rückkopplung das Design verbesserter Katalysatoren zu ermöglichen. Die eingesetzten Methoden, v.a. am Synchrotron, werden dabei ständig weiterentwickelt, um den Anforderungen der Systeme gerecht zu werden.

Untersuchung Eisen-katalysierter Kreuzkupplungen

Kreuzkupplungen gehören zu den wichtigsten Reaktionen in der homogenen Katalyse, da sie eine hohe Toleranz gegenüber funktionellen Gruppen aufweisen und auf ökologisch und ökonomisch unbedenkliches Eisen als Katalysatormaterial zurückgreifen. Trotz dieser Bedeutung ist der Reaktionsmechanismus, insbesondere die katalytisch aktive Spezies, ihre Struktur und Oxidationsstufe weitgehend unbekannt. In einer Kombination aus präparativer anorganischer Chemie und Synchrotronspektroskopie ist es uns gelungen, erste Einblicke in diese komplexe Reaktion zu gewinnen. In Abhängigkeit des eingesetzten Kupplungsreagenz, vor allem des organischen Rests, bilden sich Spezies mit einer Oxidationsstufe zwischen ±0 und +I. In allen Fällen entstehen Eisen-Nanopartikel, die aber in Größe und koordinierenden Liganden stark variieren.

Herstellung mono- und bimetallischer Nanopartikel durch organometallische Reduktion und mechanistische Untersuchung der Bildungsreaktion

Die Bildung von Nanopartikeln während Fe-katalysierter Kreuzkupplungen simuliert die Untersuchung der Möglichkeit, Nanopartikel generell durch Reduktion einer Vorstufe mit metallorganischen Reagenzien herzustellen. Die Form der Nanopartikel, die Art und Anzahl stabilisierender Gruppen und der Grad der Mischung bei Einsatz zweier Vorstufen wird gegenwärtig mit einer großen Anzahl an spektroskopischen Methoden (XAS, XES, Raman, UV/Vis, EPR, NMR, Mößbauer) untersucht. Der Mechanismus der Nanopartikel-Bildung und die Identifizierung kurzlebiger Intermediate sind ebenfalls Gegenstand momentaner Messungen mit zeitaufgelöster Röntgenabsorption in Kombination mit UV/Vis-Spektroskopie.

Einsatz von Nanopartikeln unedler Metalle als Vorstufen für die gezielte Synthese von Modellkatalysatoren für die CO-Oxidation

Die oben beschriebenen Nanopartikel besitzen eine Koordinationsschale aus dem Metall des Reduktionsmittels, das bei geeigneter Wahl der Hauptkomponente eines Trägers identisch ist. Damit lassen sich nach einem selbstähnlichen Imprägnierungsverfahren Katalysatoren herstellen, die eine vielversprechende Aktivität in der katalytischen CO-Oxidation aufweisen. Diese Aktivität wird im Moment bezüglich Metallkomposition, Trägermaterial und Reduktionsmittel untersucht und detaillierte Mechanismusstudien mittels XAS und XES in Kombination mit IR- und UV/Vis-Spektroskopie und GC/MS durchgeführt.

Entwicklung und mechanistische Untersuchung katalytischer Wasserspaltungsreaktionen

Gegenwärtig werden neue, bimetallische Komplexe entwickelt, die eine gezielte Verbesserung der photokatalytischen Wasserreduktion durch gerichteten Elektronentransfer vom photoaktiven zum katalytischen Zentrum mittels leitender Linker in sogenannten Dyaden ermöglichen sollen. In diesen Komplexen wird sowohl die Art der koordinierenden Liganden als auch die Dimension des leitenden Linkers variiert. Diese Komplexe stellen also eine Herausforderung in Bezug auf ihre Synthese, sowie die Untersuchung ihrer Wirkungsweise dar. Für mechanistische Untersuchungen steht die Entwicklung neuer Röntgenmethoden im Fokus, da diese auf unterschiedlichen Zeitskalen die Verfolgung elektronischer und struktureller Veränderungen bis in den Pikosekundenbereich erlauben. Im Bild ist ein Aufbau zur Untersuchung der photokatalytischen Wasserreduktion am Synchrotron gezeigt. 

Leitung

Prof. Dr. Matthias Bauer

Anorganische Chemie - Arbeitskreis Bauer

Metallorganische Komplexchemie für nachhaltige Prozesse und Synchrotronstrahlung

Matthias Bauer
Telefon:
+49 5251 60-5614
Büro:
NW2.866

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