Chemische und physikalische Vorgänge sind untrennbar mit großen Längen- und Zeitskalen verbunden. Eine zumindest teilweise quantenmechanische Beschreibung eines solch vielatomigen Systems ist nur in wenigen Ausnahmefällen mit analytischen Methoden möglich. Stattdessen ist eine statistisch-mechanische Behandlung mit quantenmechanischen Methoden notwendig, die dann mit Hilfe moderner massiv-paralleler Großrechner gelöst werden kann. Die Hauptaufgabe liegt darin, numerische Methoden zu entwerfen und in Form von Computerprogrammen zu implementieren, die durch geschickte Approximationen eine möglichst effiziente Lösung erlauben, aber gleichzeitig die Chemie und Physik des ursprünglichen Systems korrekt wiedergeben.

Unser Hauptaugenmerk liegt jedoch nicht nur auf der alleinigen Entwicklung neuer Rechenmethoden, sondern gleichzeitig auch auf der Bearbeitung relevanter Fragestellungen der Chemie, Physik, Materialwissenschaften und Biophysik. Im Allgemeinen befassen wir uns mit der Untersuchung komplexer Systeme in kondensierten Phasen (Flüssigkeiten, Festkörper und supramolekulare Systeme). Insbesondere untersuchen wir zur Zeit wässrige Systeme wie beispielsweise Wassergrenzflächen, Wasser in eingeschränkten Geometrien, biologisch relevante Reaktionen in Wasserlösungen sowie der heterogenen “on-water” Katalyse. Zudem studieren wir weitere nachhaltige Systeme und Energiematerialien, insbesondere CIGS-basierte Dünnschichtsolarzellen, Polymerelektrolytbrennstoffzellen, Lithium-Schwefel Batterien, neuartige Wasserstoffspeichermaterialien, festen Wasserstoff, nichtflüchtige Phasenwechselmaterialien und die auf topologischen Weyl-Halbmetallen basierte Katalyse.

Der methodische Schwerpunkt liegt auf der Entwicklung und Anwendung der Molekulardynamikmethode bei endlicher Temperatur auf großen Längen- und Zeitskalen, wobei die atomaren Kräfte quantenmechanisch mit Hilfe parameterfreier Elektronenstrukturmethoden berechnet werden. Insbesondere der in diesem Zusammenhang von uns entwickelte “Car-Parrinello-like Approach to Born-Oppenheimer Molecular Dynamics”, auch zweite Generation Car-Parrinello Methode genannt, erlaubt es neue Phänomene rechnerisch zu studieren, die bis dahin als nicht praktikabel galten. Darüber hinaus haben wir uns mit so genannten linear skalierenden Elektronenstrukturmethoden für metallische Systeme konzentriert. Im Gegensatz zu konventionellen auf Tight-Binding oder Dichtefunktionaltheorie basierenden Elektronenstrukturmethoden lassen sich hiermit viel komplexere Systeme mit bis zu mehreren Millionen Atomen quantenmechanisch berechnen. Neben der Vereinigung dieses Ansatzes mit der oben genannten Car-Parrinello ab-initio Molekulardynamik-methode der zweiten Generation stellt vor allem die Entwicklung und Anwendung eines neuen Energie-Dekompositions-Analyseverfahrens, mit dessen Hilfe sich die gegenseitigen Wechselwirkungen von Atomen chemischer Bindungen untersuchen lassen, einen weiteren Schwerpunkt in der Methodenentwicklung dar. Zudem arbeiten wir an inversen Designmethoden zur in silico Vorhersage neuer Energiematerialien mit vordefinierten Eigenschaften.

Aktuell liegt der Fokus auf der Entwicklung neuer theoretischer Ansätze zur Beschleunigung der sogenannten Ringpolymer-Pfadintegral-Molekulardynamik-methode für die Berechnung der Quantendynamik komplexer Systeme. Im Gegensatz zu bereits existierenden Pfadintegral-Molekulardynamikmethoden lassen sich hierbei nicht nur die bei leichten Atomen wichtigen Kernquanteneffekte exakt berücksichtigen, sondern zudem auch die zeitliche Dynamik der Atome berechnen. Mit Hilfe des sogenannten “Ringkontraktionsverfahrens” lassen sich mit klassischen Kraftfeldern äußerst komplexe Systeme unter Berücksichtigung der harmonischen und anharmonischen Nullpunktsenergie sowie quantenmechanischer Tunneleffekte mit nur sehr geringem konstanten Zusatzaufwand berechnen. Vor Kurzem ist es uns gelungen diese Idee auch auf die zweite Generation Car-Parrinello ab-initio Molekulardynamik-methode zu erweitern und mit parameterfreien Elektronenstrukturmethoden zu kombinieren, wodurch “on-the-fly” Berechnungen der Quantendynamik und die Simulation von Schwingungsspektroskopiemethoden wie IR, Raman und SFG Spektroskopien mit de facto vernachlässigbaren zusätzlichen rechnerischen Aufwand ermöglicht werden.

Die Anwendung der von uns entwickelten Simulationsmethoden auf relevante Fragestellungen der Chemie, Physik, Materialwissenschaften und Biophysik ist oberste Prämisse, einerseits als letztendliche Demonstration ihrer Nützlichkeit für das Verständnis und Vorhersagen neuer Phänomene und andererseits als Inspiration für neue methodische Entwicklungen. Allgemein befassen sich die aktuellen und geplanten Forschungsvorhaben mit komplexen Systemen in kondensierten Phasen, insbesondere mit Flüssigkeiten, Flüssig/Fest-Grenzflächen und Festkörpern. Während bei letzteren die kovalenten Bindungen struktur- und eigenschaftsbestimmend sind, sind Flüssigkeiten hauptsächlich durch ihre schwachen intra- und intermolekularen Wechselwirkungen charakterisiert.

Im Falle von Flüssigkeiten untersuchen wir in unserer Arbeitsgruppe hauptsächlich wässrige Systeme. Das entsprechende Wasserstoffbrückenbindungsnetzwerk ist ultraschnellen Fluktuationen auf der Femtosekunden-Zeitskala ausgesetzt und spielt eine entscheidende Rolle bei der Stabilisierung von Biomolekülen und der Katalyse von Reaktionen. Da diese Fluktuationen eine charakteristische Signatur zur Folge haben, welche experimentell zugänglich ist, versuchen wir insbesondere den Zusammenhang zwischen der Dynamik beziehungsweise Struktur des Wasserstoffbrückenbindungs-netzwerks und spektroskopischen Messgrößen zu verstehen. Beispielsweise konnten wir durch die Kombination der von uns entwickelten Energie-Dekompositions-Analyse und zweite Generation Car-Parrinello ab-initio Molekulardynamikmethode, mit XAS Berechnungen die seit langem offene und umstrittene Frage, ob Wasser zwei oder vierfach koordiniert ist, abschließend aufklären. Des Weiteren haben wir einen quantitativen Zusammenhang zwischen der Anisotropie des Abschirmungstensors und der Kovalenz von Wasserstoffbrückenbindungen aufdecken können, wodurch sich erstmalig die Stärke von Wasserstoffbrückenbindungen mit Hilfe von NMR Messungen experimentell bestimmen lässt. Zur Interpretation experimenteller Vibrationsspektren bei endlicher Temperatur haben wir zudem eine neue Analysemethode entwickelt. Darauf aufbauend möchten wir uns zukünftig zunehmend mit Wasser in komplexen Geometrien, insbesondere mit der Metalloxid/Wasser-Grenzfläche und der heterogenen “on-water” Katalyse beschäftigen.

Darüber hinaus befassen wir uns mit der Untersuchung von kristallinen und amorphen Festkörpern, im Speziellen mit wasserstoffreichen Systemen, aber auch mit ungeordneten Gläsern. Durch die relativ hohe Anzahl an Freiheitsgraden ist die Vorhersage neuer stabiler Kristallstrukturen basierend auf Elektronenstrukturmethoden äußerst rechenaufwändig und bedarf der Entwicklung neuer globaler Optimierungstechniken, welche sich darüber hinaus auch zur Strukturbestimmung gefalteter Proteine einsetzen ließen. Bei den amorphen Gläsern widmen wir uns vor allem der Strukturbestimmung von sogenannten Phasenwechselmaterialien, welche sich wegen ihres hohen optischen, elektrischen und magnetischen Kontrastes ideal als nichtflüchtige Datenspeicher eignen. Mit Hilfe von Car-Parrinello Molekulardynamik-simulationen der zweiten Generation konnten wir bereits mehrfach die atomare Struktur komplexer Phasenwechselmaterialien erfolgreich vorhersagen und zudem den zugrundeliegenden Mechanismus aufklären. Da dieser Ansatz jedoch rechnerisch relativ aufwändig ist, möchten wir zukünftig neue Materialien mit gewünschten vordefinierten Eigenschaften verstärkt mit Hilfe von uns entwickelten “inversen Designmethoden” basierend auf genauen Elektronenstrukturberechnungen und experimentellen Daten direkt vorhersagen.