Die Charakterisierung von Struktur und Dynamik in Systemen mit kondensierten Phasen, denen eine weiträumige Ordnung fehlt, ist in der heutigen Physikalischen Chemie immer noch ein herausforderndes Thema. Die Kondensationsphasenspektroskopie hat in den letzten Jahrzehnten enorme technische Fortschritte erzielt, welche die Messung von Frequenz, Intensität, Linienbreite und Linienform eines Spektrums mit atemberaubender Genauigkeit ermöglichen. Die anspruchsvolle Aufgabe besteht jedoch darin, aus diesen experimentellen Ergebnissen die grundlegenden Eigenschaften der Moleküle, aus denen die kondensierte Phase besteht, zu entschlüsseln. In dieser Hinsicht stellt die Molekülspektroskopie der kondensierten Phase nach wie vor eine ernsthafte Herausforderung für die Interpretation dar, und wir befinden uns daher in einer Situation, in der die instrumentellen Antworten hochpräzise sind, ihre Beziehungen zu den molekularen Größen jedoch in den meisten Fällen ungenau sind.

Unsere Gruppe konzentriert sich auf die rechnerische Untersuchung der Spektroskopie von Systemen mit kondensierter Phase, mit Hinblick auf die Frage, wie diese auf einem angemessenen theoretischen Level simuliert werden können, das ein gutes Gleichgewicht zwischen Genauigkeit und rechnerischer Machbarkeit herstellt, und wie diese Spektren letztendlich mit den grundlegenden Eigenschaften der konstituierenden Moleküle und ihrer Dynamik in Beziehung gesetzt werden können. Dies erfordert das Verständnis von Festkörpern, Flüssigkeiten, möglicherweise auch Hochdruckgasen, und der Grenzflächen zwischen ihnen sowie der Strahlung-Materie-Wechselwirkung und der Relaxations- und Transportprozesse in diesen Umgebungen. Es liegt auf der Hand, dass ein solch breites Themenspektrum nur mit einer Vielzahl von Werkzeugen behandelt werden kann, und zu diesem Zweck nutzen wir elektronische Strukturmethoden zusammen mit ab initio Molekulardynamiksimulationen. Wir stützen uns dabei stark auf die enormen aktuellen Fortschritte bei Hochleistungs-Computerclustern. Unser langfristiges Ziel ist nicht nur das Verständnis spezifischer spektroskopischer Messungen spezifischer Systeme in einem bestimmten Kontext, sondern ganz allgemein die Entwicklung einer Reihe von Framworks zur Interpretation von Spektren kondensierter Phasen und die Erleichterung der Nutzung dieser Werkzeuge durch andere Forscher, indem wir sie als kostenlose Computerprogramme zur Verfügung stellen.